垃圾渗滤液中挥发性和半挥发性有机物的分布、去除及影响因素

摘 要

挥发性有机物(VOCs)和半挥发性有机物(SVOCs)进入渗滤液的驱动因素、在渗滤液处理过程中的去除特征及其主导因素尚不清楚。本文通过对全球范围内103个垃圾填埋场渗滤液中VOCs和SVOCs的调查，并结合27篇关于渗滤液处理的文章对上述问题进行了分析。结果显示，在全球范围内，垃圾渗滤液中最常检测到的是SVOCs，如多环芳烃(PAHs)、邻苯二甲酸酯(PAEs)和酚类。然而，渗滤液中也频繁检测到四种VOCs，即甲苯、乙苯、二甲苯和苯，并且其浓度较高。渗滤液中VOCs和SVOCs浓度范围为1×10⁰ ~ 1×10⁸ ng/L。溶解度是VOCs和SVOCs进入渗滤液的关键影响因素。溶解度越高，该物质在渗滤液中可检测到的浓度越高(P<0.05)。渗滤液中最易去除的是单环芳烃，其次是酚类和PAHs，而PAEs最难去除。缺氧/好氧工艺(A/O)和序批式活性污泥工艺(SBR)对单环芳烃的去除率与高级氧化工艺相当，远优于超滤和纳滤工艺，且在A/O和SBR工艺中，去除率随污染物亨利常数和/或亲水性的增加而增加(P<0.05)。生物法、高级氧化法和反渗透法对酚类的去除效果无显著差异。在去除多环芳烃方面，A/O工艺与高级氧化工艺相当，效率高于其他处理工艺。至于PAEs的去除，膜生物反应器的去除效率与高级氧化法相当，远高于其他生物处理工艺。今后的研究应重点关注渗滤液处理厂曝气工艺附近大气VOCs和SVOCs的污染情况，以及处理后渗滤液出水中VOCs和SVOCs的健康风险评价。本文首次对全球范围内垃圾渗滤液中VOCs和SVOCs的分布和去除情况进行综述。

 

研究背景

垃圾填埋过程中，有机废弃物降解产生的VOCs和SVOCs通过填埋气体排放和渗滤液泄漏污染周围的大气、土壤和地下水。国内外对垃圾渗滤液中VOCs和SVOCs的组成和浓度分布进行了一些研究，但大多局限于某个国家的单个或多个填埋场。垃圾渗滤液可以通过生化、高级氧化和物理化学方法进行处理，国内外对渗滤液处理过程中VOCs和SVOCs的去除也有大量研究，然而，这些研究仅讨论了不同处理工艺对渗滤液中VOCs和SVOCs的去除效率，并没有系统研究这些工艺之间的差异和主要去除机制。

为了填补这一空白，本文对全球103个垃圾填埋场渗滤液中VOCs和SVOCs进行了调查，并结合27篇有关渗滤液处理的文章，系统总结了VOCs和SVOCs在渗滤液中的共存和去除特征。本研究旨在(1)研究垃圾渗滤液中VOCs和SVOCs的产生，阐明这些物质进入垃圾渗滤液的驱动因素；(2)分析渗滤液处理过程中VOCs和SVOCs的去除效率及其与理化性质的关系，阐明VOCs和SVOCs从渗滤液中逸出的机理。

主要发现

SVOCs主要存在于渗滤液中，包括PAEs、PAHs、酚类和全氟化合物(PFCs)。VOCs主要分布在垃圾填埋气中，包括单环芳烃(MAHs)、卤代烃(HHCs)、卤代芳烃(HAHs)、氯氟烃(CFCs)、醇类、酮类、酯类和碳氢化合物(HCs) (图1)。VOCs挥发性强，容易进入垃圾填埋气，而SVOCs挥发性较弱，容易进入垃圾渗滤液中。

 

图1 填埋气和渗滤液中VOCs和SVOCs的报道频次

 

全球103个填埋场渗滤液中VOCs和SVOCs的浓度范围为1×10⁰ ~ 1×10⁸ ng/L。其中，甲苯和苯的浓度范围为1×10³ ~ 1×10⁵ ng/L，异丙苯和邻二甲苯的浓度范围为1×10¹ ~ 1×10⁶ ng/L，二甲苯和乙苯的浓度范围为1×10³ ~ 1×10⁵ ng/L。苯酚的浓度范围为1×10⁰ ~ 1×10⁶ ng/L，其中对叔辛基酚(PTOP)、4-壬基酚和双酚A (BPA)的浓度范围为1×10² ~ 1×10⁵ ng/L。渗滤液中PAEs浓度分布范围较窄，主要分布在1×10³ ~ 1×10⁵ ng/L之间，均值和中位数均在1×10⁴ ng/L左右，高于其他VOCs和SVOCs。与PAEs相似，PFCs的浓度范围也较窄，为1×10³ ~ 1×10⁵ ng/L (图2)。

 

图2 垃圾渗滤液中检测到的前50种VOCs和SVOCs浓度范围

 

渗滤液中VOCs和SVOCs的中位数浓度与其溶解度呈显著正相关关系(P<0.05)，说明溶解度是影响渗滤液中VOCs和SVOCs浓度的关键因素之一，溶解度越高的物质，在渗滤液中检测到的浓度越高(图3)。除溶解度外，微生物降解、降雨、物质的疏水性、挥发性和使用量也可能对渗滤液中VOCs和SVOCs的赋存特征存在重要影响。

 

图3 溶解度(a)和logKow (b)与渗滤液中VOCs和SVOCs中位数浓度的相关性

 

A/O和SBR工艺对VOCs和SVOCs的去除率与这些污染物的亨利常数呈显著正相关(P<0.05)，说明挥发性越强的微量有机物(TrOCs)越容易被去除(图4)。在A/O和SBR工艺处理过程中，曝气去除了大量的VOCs和SVOCs。相反，在MBR工艺处理过程中，去除率与亨利常数呈显著负相关(P<0.05)，这可能归因于MBR工艺处理过程中较低的曝气强度。A/O和SBR工艺对VOCs和SVOCs的去除率与logKow值呈显著负相关(P<0.05)，说明亲水性越强的TrOCs越容易被去除(图4)。先前研究表明，亲水化合物去除主要以生物降解为主，而疏水化合物的生物去除率较低。以上结果表明，在A/O和SBR工艺处理过程中，VOCs和SVOCs的去除主要以挥发和生物降解为主。

 

图4 A/O (a, d)、SBR (b, e)和MBR (d, f)处理过程中LogKow和Henry常数与VOCs和SVOCs去除率的关系

 

针对目前研究的不足，未来可在以下几个方面开展深入研究：(1) 近年来，高分辨率分析方法得到了迅速发展，其灵敏度更高，可以检测到更多种类的未知污染物。傅里叶变换离子回旋共振质谱等一些高分辨率分析方法无法提供定量数据，可以将几种分析方法结合起来定量研究渗滤液中的VOCs和SVOCs。(2) 经处理后的渗滤液出水中PAEs的监测有待加强。中国的渗滤液大部分是通过调整pH值后的反渗透工艺处理，浓水回灌到垃圾填埋场。鉴于PAEs去除率较低，有必要加强对PAEs特定污染物的出水监测和管理。(3) 加强好氧生物池附近区域的风险管理。由于大量挥发性有机物是通过厌氧生物处理工艺中的挥发过程去除，因此有必要进一步评估挥发性有机物的健康风险。(4) 处理过的渗滤液被排放到周围水体中，VOCs和SVOCs的浓度以及相关的生态风险和健康风险仍不清楚，需要开展进一步研究。

 

 

 

 

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120566

 

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