这项工作为单原子铁催化剂的结构设计提供了一个策略,并深入了解了先进废水处理工艺中的非自由基催化臭氧机制。
非自由基氧化是非均相催化臭氧化( HCO )降解有机污染物的一种有效途径。然而,选择性诱导非自由基的催化剂的合理设计和对非自由基生成机理的详细解释是瓶颈。
清华大学环境学院 张潇源副教授 团队提出了一种基于单原子铁催化剂的 HCO 新工艺,其中固定在碳骨架上的 Fe-N 4 中心对草酸( OA )和对羟基苯甲酸( pHBA )的降解以及垃圾渗滤液二级出水的深度处理表现出优异的催化臭氧化活性和稳定性。
相关研究成果以 “ Single-Atom Fe?N4 Sites for Catalytic Ozonation to Selectively Induce a Nonradical Pathway toward Wastewater Purification ” 为题在环境领域顶级期刊 ES&T 发表( 2023 年 2 月 15 日)
与传统的自由基氧化不同,基于表面吸附的原子氧( *O ad )和单线态氧( 1 O 2 )的非自由基途径被识别。 还观察到基质依赖性行为。 OA 吸附在催化剂表面,主 要被 O ad 降解,而 pHBA 主要被 O 3 和 1 O 2 去除。
密度泛函理论计算和分子动力学模拟表明,臭氧的一个末端氧原子优先与 Fe-N 4 的中心铁原子结合,随后诱导催化剂表面附近的 O?O 键断裂,产生 *Oad 和 1 O 2 。 这些发现突出了臭氧催化剂的结构设计和非自由基 HCO 过程的原子级理解。
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水处理
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只看楼主 我来说两句 抢板凳好资料,对于学习臭氧催化氧化技术有一定参考作用,学习啦,谢谢楼主分享
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