给水排水中国自来水安全的空间评价

     

     

     

成果简介    

近日，中科院生态环境研究中心俞文正课题组在环境领域顶级学术期刊NatureSustainability上发表了题为“Spatial assessment of tap-watersafety in China”的研究论文(https://doi.org/10.1038/s41893-022-00898-5)。

该研究采集了中国31个行政区域（除香港、澳门和台湾）的103个城市的家庭自来水样本。测量了18种常见消毒副产物（DBPs）的浓度以及总有机碳（TOC），离子电导率等水质参数，并根据不同DBPs的浓度和毒性加权求和计算DBPs毒性。此外，收集了来自中国统计年鉴和中国肿瘤登记年报的相关数据，探讨了（1）DBP差异与健康风险差异的空间相关性，（2）环境因素对DBPs空间变化的影响，以及（3）应对高浓度DBPs的方案。最后，本研究还证实了纳滤膜技术作为终端净水技术降低DBPs的可行性。

引言          

饮用水安全对公共卫生和可持续发展至关重要。在此，我们在中国大陆范围内开展了一项自来水水质的空间评估。我们研究了自然和人为因素对自来水水质的影响，以及自来水水质空间分布格局与公共卫生风险的关系。通过对自来水总有机碳、离子电导率和消毒副产物（DBPs）等关键指标的量化，我们发现降水是驱动自来水有机质含量和离子电导率变化的关键因素，在干旱和半干旱区尤为明显。虽然DBPs的浓度与有机质含量密切相关，但高毒性DBPs的发生更受经济发展、污染排放等人为因素的影响。此外，我们发现，纳滤是一种有效的终端净水方式，可以减少DBPs的不良影响。本研究的结果突出了低质量饮用水的潜在健康危害，表明正在经历社会经济快速发展的国家和地区可能面临高水平的DBPs毒性，应考虑采用可持续性解决方案。

图文导读          

1 降水对自来水有机物含量及离子电导率的影响          

不同地区自来水TOC受当地水源质量影响较大，如松花江和淮河流域的地表水污染严重，因此自来水TOC值较高（图1a）。但海河流域的TOC相对较低，主要是由于海河流域的城市主要利用来自长江流域的水源（南水北调中线工程），而不是本地水源。降水是影响水源水中溶解性有机质（DOM）的重要自然因子。它对天然水体DOM有双重影响:（1）降水可携带大气颗粒物和土壤有机质进入径流水体;（2）另一方面，强降水又会反过来稀释径流水体中的DOM。从降水与自来水TOC的相关性（图1c）可以看出，对于北方城市，TOC与降水具有显著的正相关关系。相比之下，稀释效应抵消了南方城市DOM通过降水进入水体的效应，因此TOC的变化远小于北方城市。

全国自来水中离子电导率的变化如图1b所示。8个区域中，黄河中游（MYR）和北部沿海（NC）电导率较高。另外，以黄河或地下水为水源的自来水的电导率明显高于其他水源。由于自然过程和人类活动的共同影响，黄河流域（黄土高原地区，图中黄色边界指示部分）经历了强烈的土壤侵蚀。对于沿海地区，海水入侵和土壤盐渍化是高电导率的主要原因。南方和北方地区的电导率都随着降水的增加而降低（图1d）。

2 中国自来水DBPs空间分布格局

目前，三卤甲烷（THMs）和卤乙酸（HAAs）是受检测和管控最多的两类DBPs。本研究测定了103个城市自来水样品中的4种THMs、9种HAAs和5种不受管制但常见的含氮DBPs（N-DBPs，包括4个卤乙腈和三氯硝基甲烷）。THMs、HAAs和N-DBPs的平均总水平分别为54.8 μg、16.1 μg和3.9μg （图2a）。东北（NE）地区的总DBPs浓度最高，其次是长江中下游（MCR）和沿海地区（图2b）。而西部地区（西北（NW）、西南（SW）和黄河中游（MYR）的DBPs浓度相对较低，部分原因是这些地区的水源以地下水为主，DBPs前驱物较少。在四大城市中，北京、广州和深圳的DBPs浓度较高（图2c）。而位于长江入海口的上海，其DBPs浓度较低。据报道，上海正在实施一项升级水处理和供应设施的计划。到2020年底，全市60%的水厂采用臭氧和生物活性炭相结合的强化水处理技术。臭氧生物过滤已被证明可以显著降低DBP前驱物。另外，也有研究表明高级氧化（如臭氧处理）、吸附和膜过滤等技术也可以降低DBP的生成势。然而，其中一些技术可能会显著增加水的生产成本或可能带来新的问题（例如臭氧消毒副产品）。因此，政府和水生产企业需要平衡利益和成本，采取适当的水质改善程序，以减少饮用水的健康风险。

3DBPs与膀胱癌的空间相关性

过量暴露于DBPs可能产生不良健康后果。大多数以前的研究使用病例对照的方法关注个体，得到结论是病例组比对照组有更高的DBPs暴露。在本研究中，我们从空间的角度来探讨这个问题。我们深入研究了46个城市的肿瘤登记信息（来自中国癌症登记年度报告（2018））和DBPs数据（本研究测量）。结果表明膀胱癌发病率较高的城市具有更高的DBPs浓度 (p<0.01, Wilcoxon test，图3a?c)。线性回归进一步显示DBP浓度与膀胱癌发病率呈对数线性关系（图3d?f）。考虑性别差异，男性膀胱癌发病率高于女性，但两者均与DBP浓度密切相关。需要强调的是，由于缺乏大的样本量，该结果仅强调了自来水中DBPs与膀胱癌之间的潜在联系。其他混杂变量，如烟草消费、饮食和遗传因素也是造成癌症差异的原因。因此，需要更详细的研究来了解在中国哪些人群或地区更容易受到DBPs的健康影响。

4D BPs细胞毒性的空间聚集及 与人为因素的联系

图4：DBPs细胞毒性分布及影响因素

除了致癌风险，DBPs的细胞毒性也受到广泛关注。北部沿海（NC）和东部沿海（EC）地区具有较高的DBP毒性风险（图4a）。全局空间自相关（Moran’s I）表明，DBPs毒性具有空间聚集性。局部空间自相关的统计数据进一步识别了DBPs毒性的空间集群和异常区域（图4b）。山东省、江苏省、浙江省和安徽省是高?高集群的核心，新疆维吾尔自治区、西藏藏族自治区、青海省、四川省和云南省是低?低集群的核心。然而，上海（高?低点）和重庆（低?高点）是两个空间异常点，表明该区域的DBPs毒性显著低于（上海）或显著高于（重庆）邻近省份。如前所述，由于广泛采用高级处理工艺，上海的DBPs浓度非常低。重庆是中国四大直辖市之一，是中国西南地区最大的工商业城市。这里观察到的DBPs毒性水平较高，表明人为因素也影响了水质。

DBPs毒性与含溴DBPs（Br-DBPs）高度相关，这是一些沿海城市毒性较高的原因之一（图5）。海水或与海水直接相关的地下盐水沿含水层向陆地扩张可能会提高饮用水源中的溴化物浓度，从而导致Br-DBP的形成，增大DBPs毒性。然而，我们注意到重庆作为内陆空间异常点，其毒性明显高于邻近省份，因此城市发展等人为因素可能会影响自来水DBP毒性。研究结果表明，DBPs计算毒性与人为因素（如国内生产总值和污染物排放）之间存在显著的相关性。采用偏最小二乘路径模型（PLS-PM）分析进一步检验了环境因子与水质之间的复杂关系（图4c）。Br-DBPs比Cl-DBPs对DBP毒性的影响更显著。DOM对Cl-DBPs的影响强于对Br-DBPs的影响。自然因子（降水量和森林覆盖率）与DBPs浓度和毒性的相关性较弱。而人为因素与Br-DBPs显著相关，因此对DBPs毒性产生了很强的间接影响（图4d）。这一结果为人为因素与DBP毒性之间的联系提供了一种可能的解释：工业活动，如溴化化合物的生产，导致溴释放到地表水，从而增加了基于氯的消毒后更高的Br-DBP生成的可能性，以及相关的DBP毒性。目前还不清楚是否有其他途径，例如，天然DOM和工业DOM所导致的DBPs成分的差异。但总之，我们的结果表明，经济快速发展和高污染排放的国家或地区可能面临更高的DBPs毒性暴露风险。因此，在今后的研究中，应重视社会发展对饮用水的潜在健康危害。

5 纳滤提高自来水水质

图6：纳滤改善自来水水质

     

     

     

小结

人类活动正潜移默化地影响着自来水安全。水源中溶解有机质的积累导致自来水中有机质含量和DBPs水平的增加。工业活动，如溴化化合物的生产，导致溴释放到地表水，从而增加了更高的Br-DBP形成的可能性和相关的DBPs毒性。本研究的结果表明自来水水质提升可以从三个方面着手:（1）提升水源水质（如中国的南水北调工程），（2）增强水处理工艺（如上海的深度水处理）和（3）应用终端净化（如使用纳滤膜终端净水装置）。

然而，本研究仍有一些不确定因素值得进一步调查。首先，饮用水中DBPs的时空变化使人们难以估计实际的人类暴露。其次，我们采用计算毒性来评估DBPs的潜在健康风险，但DBPs在饮用水中的实际毒性还有待进一步评估。此外，由于缺乏记录，进行时间序列分析和探索自来水质量随时间的演变具有挑战性。

高分辨率数据（空间和时间）可以为识别影响自来水质量的关键因素提供更有力的证据，可以帮助研究人员揭示自来水与人类健康关系。因此，我们鼓励研究人员和行政管理部门合作，在国家层面对DBPs和其他污染物进行更深入、更详细的调查。例如，建立饮用水质量数据库，以便为相关的研究提供数据支持。

       

       

       

作者简介

通讯作者：

俞文正：研究员（教授），中国科学院生态环境研究中心，     浙江宁波人，曾获欧盟“玛丽居里国际引进学者”基金（     IIF     ）、中组部高层次人才青年项目和北京市杰出青年基金，     Membranes     期刊（     IF 4.5     ）编委、     Chinese Chemical Letters     期刊（     IF 6.67     ）和     FESE     青年编委，     2021     年起入选全球前     2%     顶尖科学家榜单（     环境领域）。本科就读于武汉大学给水排水工程专业，后保送至哈尔滨工业大学市政工程专业硕博连读，导师为李圭白院士。博士期间在英国伦敦大学学院（     UCL     ）联合培养一年（     S     imon Li Scholarship     ），导师为絮凝领域权威     John Gregory     教授。     2010     年进入中科院生态中心曲久辉院士课题组工作，任助理研究员。     2012     年底获得欧盟“玛丽居里国际引进学者”基金资助，     2013     年开始在英国帝国理工学院从事科研工作（合作导师为环境工程系时任系主任     Nigel Graham     教授）。     2018     年     1     月回到生态中心工作。俞文正研究员的研究方向是饮用水中有机物的产生、转化和去除及其对人体健康的影响，包括污染物去除和水质与慢性疾病相关性。其学术成果以第一或通讯作者已发表     SCI     论文     94     篇     (3     篇     ESI     高被引     )     ，影响因子     >7     的论文     60     余篇，其中     1     篇     NatureSustainability     、     1     篇     CommunicationsChemistry (Nature     数据库     )     、本领域著名期刊     ES&T     和     Water Research     共     32     篇。

Email ： wzyu@rcees.ac.cn 。

Menachem Elimelech：耶鲁大学教授。研究方向为水-能源关系，具体涉及:(1)高效能海水淡化和废水再利用的膜工艺，(2)下一代环境分离和水净化技术的先进材料，以及(3)纳米材料的环境应用。在《Science》和《Nature》等期刊发表了480多篇论文。2006年当选为美国工程院院士，2017年当选为中国工程院院士，2021年当选为澳大利亚技术与工程研究院院士；2005年获得克拉克水研究杰出奖，2015年获得埃尼环境保护奖。

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